본 발명은 탄산칼슘 결정의 제어방법에 관한 것으로, 더욱 구체적으로 배연 탈황석고를 암모니아 용액에 넣고 용해시키는 단계; 상기 배연 탈황석고가 용해된 암모니아 용액에 이산화탄소를 공급하여 탄산염화 반응시킨 후 여과시키는 단계; 및 상기 여과된 액체에 에탄올을 첨가하여 탄산칼슘을 침전시키는 단계;를 포함하고, 상기 암모니아 농도 및 에탄올의 첨가량에 따라 탄산칼슘 결정이 칼사이트, 바테라이트 또는 아라고나이트로 형성되는 것을 특징으로 하는 탄산칼슘 결정의 제어방법에 관한 것이다.