본 발명의 일 실시예는 실리콘, 탄소나노튜브, 그래핀 옥사이드 및 용매를 포함하는 혼합물을 제조하는 단계(단계 1); 및 상기 혼합물을 분무 건조하고, 열처리하는 단계(단계 2);를 포함하는, 구겨진 형상의 실리콘-탄소나노튜브-그래핀 복합체 제조방법을 제공한다. 본 발명의 다른 일 실시예는 복수 개의 실리콘 입자들이 응집된 실리콘 응집체; 상기 실리콘 응집체를 둘러싸는 복수 개의 구겨진 그래핀; 및 상기 실리콘 입자들 사이, 상기 구겨진 그래핀들 사이 및 상기 실리콘 입자와 구겨진 그래핀 사이 가교점을 형성하는 복수 개의 탄소나노튜브;를 포함하는, 구겨진 형상의 실리콘-탄소나노튜브-그래핀 복합체를 제공한다.