본 발명에 의한 ZrC 첨가에 의해 입자 성장이 억제된 TiC-ZrC-Ni 서메트의 제조방법은, (a) TiO2분말, ZrO2분말 및 탄소재를 1차 밀링하여 혼합분말(TiO2-ZrO2-C)을 제조하는 단계; (b) 상기 혼합분말을 열처리하여 복합분말(TiC-ZrC)을 제조하는 단계; 및 (c) 상기 복합분말(TiC-ZrC)과 Ni분말을 2차 밀링하여 혼합체를 제조하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 한다. 본 발명에 따르면, 고에너지 밀링 공정으로 Zr 및 Ti가 탄화물 내에 고용된 (Ti,Zr)C 형태의 분말을 형성하는 것이 아니라 TiC-ZrC 형태의 복합분말을 형성시킬 수 있고, 이를 Ni분말과 혼합하여 TiC-ZrC-Ni 서메트를 제조할 수 있다. 또한, 복합분말(TiC-ZrC)은 소결 시 ZrC 입자에 의해 TiC 입자의 성장이 억제되어 기계적 특성이 뛰어난 TiC-ZrC-Ni 서메트를 제조할 수 있는 것은 물론이고, 고에너지 밀링 공정으로 제조된 분말의 입도는 수백나노미터 수준으로 미세하여 소결 온도를 낮출 수 있으며, 소결 시간 또한 짧게 수행할 수 있는 장점이 있다.